Angelina je hčerka (kasneje ločenih) igralcev Jona Voighta in v ZDA rojene Marcheline Bertrand. Je nečakinja Chipa Taylorja. Njena botra je Jaqueline Bisset. Njeni stari starši so francoski Kanadčani. Kot otrok je sanjala da bo pogrebnik. Pri 16 letih je začela obiskovati Gledališki inštitut Leeja Strasberga, pozneje je hodila na gimnazijo v Beverly Hillsu. Čeprav se je vpisala na filmsko šolo na newyorški univerzi, po koncu snemanja Gie ni dokončala študija. 28. marca 1996 se je poročila z britanskim igralcem Jonnyjem Leejem Millerjem, ki je bil njen soigralec v Hekerjih. Ločila sta se 3. februarja 1999. Angelina je potem bila skupaj z Billyjem Bobom. Na levo roko si je dala narediti tatoo ki si ga je kasneje ko sta se razšla izbrisala.Na snemanju filma Mr. in Mrs. Smith je spoznala Brada Pitta s katerim s je pozneje skrivno poročila.Leta 2003 skupaj z Bradom Pittom posvojila takrat 6 mesečnega Maddoxa(7),pozneje sta posvojila se 3 letno Zaharo .Angelina je leta 2006 rodila svojo 1. biološko hči(oče je Brad Pitt) Shilon Nouvel,ki je stara 2 leti.Čez nekaj časa sta z Bradom Pittom posvojila še dečka iz Tajske Paxa Thiena.Angelina Jolie je 12.julija.2008 v privatni bolnišnici v Nici ob 8.27 rodila dečka Knoxa Leona in deklico Vivene Mascheline. Brangelina in njunih 6 otrok zivi v Franciji.
Angelina je od leta 2001 ambasadorka UNCHR (United Nations High Commission for Refugees - Visoki komisariat Združenih Narodov za begunce) in pogosto potuje po svetu ter opozarja na izseljevanje iz dežel tretjega sveta. Leta 2003 je objavila knjigo 'Notes from My Travels', zbirko dnevniških vnosov, ki popisujejo njeno zgodnje delo z OZN.
V začetku leta 2005 se je Angelina znašla v središču odmevnega hollywoodskega škandala, kjer je bila obtožena razdora zakona med Bradom Pittom in Jennifer Aniston. Imela naj bi nečedno zadevo s Pittom med snemanjem filma Gospod in gospa Smith, kar sta oba večkrat zanikala. Kljub temu, ali pa morda tudi zaradi tega, je film doživel precejšen uspeh in je Angelinin prva prava filmska uspešnica. Brad in Jeniffer sta se kasneje ločila, govorice o nadaljnjem tesnem prijateljevanju Brada z Angelino pa še vedno ostajajo. 30. septembra je npr. Calgary Sun poročal, da naj bi Pitt in Joliejeva skupaj najela hišo v mestu Spruce Grove v Alberti, blizu kraja, kjer je Brad trenutno snemal film.
5. julija 2005 je ameriški tednik People poročal, da je Angelina tik pred posvojitvijo deklice iz Etiopije, katere mati je umrla za AIDS-om. Angelina je hčerko poimenovala Zahara Marley Jolie. Kmalu so se pojavile osebe, ki so trdile, da Zahara pripada njim (sorodstveno ali legalno), toda vse te navedbe so se zaenkrat izkazale za neresnične.
Leta 2006 sta Angelina in Brad Pitt dobila hčerkico, ki sta jo poimenovala Shiloh Novel.
Leta 2007 pa sta posvojila še fantka Paxa Thiena (pomeni blaženi mir).
